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背景介绍

酶是多种有机物的有效生物反应催化剂,提供必要的化学品和药品在可持续和温和条件下具有高区域、化学和立体选择性条件,通常更喜欢水性介质并在其中表现出高活性,而大多数底物在有机反应中不溶于水。因此,酶促反应通常是在水-有机双相系统中进行,而它们通常由于界面面积有限,催化效率较低。Pickering乳液是由固体颗粒稳定的乳液,可作为双相酶促催化反应的极佳平台。然而,开发简单和绿色的策略来避免酶变性、促进产品分离和实现酶和胶体颗粒稳定剂的回收仍然是一个挑战

研究方法

本研究以酪蛋白酸钠(NaCas)为颗粒乳化剂稳定CO2/N2响应乳液。采用光学显微镜、冷冻扫描电子显微镜和共聚焦激光显微镜研究了乳液特性。通过交替鼓泡CO2/N2来开启或关闭乳液响应性,探究了不同油相和循环次数对乳液的影响。此外,评估酶在CO2响应Pickering乳液界面生物催化特性

结果与分析

仅由0.1 wt%的NaCas稳定的CO2/N2响应乳液,通过光学显微镜、冷冻扫描电子显微镜(cryo-SEM)和共聚焦激光扫描显微镜(CLSM)观察是大小为20-50 μm的球形液滴(图1 a、1c、1d 和1e)。在图1f中,cryo-SEM 图像显示,乳液液滴表面由紧密堆积的NaCas胶体颗粒(直径20-40 nm)。此外,NaCas乳液稳定至少80小时(图1b)。

1. NaCas稳定的CO2/N2响应乳液

通过交替鼓泡CO2/N2来开启或关闭乳液响应性,可切换过程经过五次循环后运行良好,且能使用多种有机溶剂作为油相(正庚烷图2a、b、c;乙酸乙酯图2d、e、f;角鲨烯图2g;正辛烷图2h)。有趣的是,这种二氧化碳可转换乳液可以可逆开启和关闭超过20个周期(图 2a)。乳化剂和NaCas的响应性能始终不受循环影响,因为再生的类型和粒度乳液与原始乳液的当量相似(图2b)。此外,CO2/N2响应循环在50mM NaCl下运行良好,至少运行5次(图2c)。以乙酸乙酯作为油相,循环过程在5M盐存在下至少运行了5次(图2f)。

2. CO2/N2 响应乳液转换循环的光学显微照片和外观

图3a是CO2/N2响应乳液机理示意图,在图3b液滴界面层清晰可见,而图 3(c-e)中观察到聚结甚至破乳。对不同pH值的NaCas进行界面吸附分析(图 4h),在pH 4.7和7.0 NaCas具有相似的界面张力(19.31 vs18.92 mN m-1)吸附率(4.92 vs 5.77 mN m-1S-0.5)。NaCas结合成球形胶束在中性pH值下直径为20-40 nm(图3f)。它们通过鼓泡CO2聚集成簇状结构,伴随着pH值变为4.7,并且最后在CO2进一步鼓泡后沉淀。当CO2被通入N2,NaCas 溶液的pH值恢复到7.0(图4i)。胶体结构通过20-40 nm的亚胶束的絮凝在pH 4.7下形成,但没有凝聚(图3g)。

3. NaCas稳定的CO2/N2响应乳液特性

酯化反应己酸和1-己醇之间的反应用作模型反应评估酶在CO2响应中的催化性能基于乳液的双相生物催化平台(图4a)。三种策略用于进行生物催化反应:第一种方法是没有乳化的两相体系;第二种由表面活性剂(SDS)稳定的常规乳液;第三种方法是由CO2响应的NaCas稳定的乳液。如图4b所示,30 min后,NaCas酶系统达到94.5%酯的转化,但在两相反应体系(9.9%)。特别地,在NaCas-酶乳液系统中的转化率比在两相系统增长了近2.4倍(图4c,转化率 38.4%)。

4. 乳液界面生物催化特性

结论

本研究通过一种稳定的CO2/N2响应乳液Pickering水包油乳液来分析一种高效、可持续的生物催化系统。该乳液由NaCas稳定表现出更高的反应效率,通过交替鼓泡CO2/N2超过30次,可以容易地实现破乳、产物分离、NaCas乳化剂和酶的回收。此外,回收的酶仍然保持其催化活性,在每个循环后的转化率都超过90%。这一反应系统在许多不同类型的油中都能很好地实现,为食品、制药和生物医学行业开发更可持续、更绿色的化学转化过程提供了有效途径。



 

原文链接:

https://pubsrsc.53yu.com/en/content/articlehtml/2022/sc/d1sc06146a

供稿人:

刘哲

 












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由蛋白稳定的二氧化碳响应Pickering乳液界面生物催化特性研究

发表日期:

2022-05-08

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